Ошибка может возникнуть в двух случаях:
1. Сертификат организации уже был привязан к другой учетной записи. В рамках единой экосистемы АО "КАЛУГА АСТРАЛ" один и тот же сертификат не может быть привязан сразу к нескольким учетным записям. Нужно оставить привязанный сертификат или отвязать сертификат от одной учетной записи и привязать к другой.
Чтобы отвязать сертификат, перейдите в единый личный кабинет personarea.astral.ru и авторизуйтесь в учетной записи, к которой на текущий момент привязан сертификат. Проще всего авторизоваться с помощью самого сертификата. В Едином личном кабинете перейдите в раздел Сертификаты и удалите сертификат:

Когда сертификат будет удален, его можно привязать к другой учетной записи. Для этого перейдите в Единый личный кабинет personarea.astral.ru и авторизуйтесь под учетной записью, к которой необходимо привязать сертификат. Откройте раздел Сертификаты и нажмите кнопку Добавить сертификат:

2. В момент отправки сведений о сертификате Единый личный кабинет был недоступен. В этом случае сертификат остается не привязанным к учетной записи, при попытке авторизоваться по сертификату сервис авторизации будет возвращать ошибку “Пользователь с выбранным сертификатом не зарегистрирован”:

В этом случае сертификат рекомендуется привязать вручную (см. пункт 1.).